Choć Kalasancjusz nie był teoretykiem wychowania, pozostawił swoje przemyślenia w Konstytucjach Szkół Pobożnych, licznych Wnioskach (Alegatach) w obronie nauczania ubogich, w Krótkim Sprawozdaniu, gdzie przedstawił rozwój nauczania w jego Szkołach (które to nazywa się "podstawowym dokumentem pedagogiki pijarskiej") i różnych Przepisach dla internatów i Bractw mariańskich.
Ale to, co najbardziej ekspresyjne w jego postawie "teoretyka" to jego listy. Zachowało się - i zostało opublikowanych - ponad 4700 listów. W nich jest ogromna ilość norm i sugestii pedagogicznych, zrodzonych z osobistej praktyki i rozmów ze swoimi współtowarzyszami.
Ułożył również Katechizm dla najmłodszych, Koronkę dwunastu gwiazd (jest to modlitwa pełna treści pedagogicznych, łącząca uwielbienie Trójcy Przenajświętszej z czcią Dziewicy Maryi) i "Zegar Męki Chrystusa".
Był inspiratorem czterech wielkich dzieł, napisanych przez swoich przyjaciół dla Szkół Pobożnych Liber de pia educatione (Księga o pobożnym wychowaniu) karmelity hiszpańskiego Jana od Jezusa i Maryi; Książka apologetyczna Szkół Pobożnych dominikanina włoskiego - Tomasza Campanelli; Apologia Szkół Pobożnych pijara F. Costelli i Obrona Szkół Pobożnych adwokata F. Firmiana.
Kalasancjusz pisał w czterech językach: kastylijskim, katalońskim, łacińskim i włoskim.